Selama dua musim berikutnya di Danubio, Grossmüller bermain dalam 52 pertandingan liga dan mencetak 13 gol, yang menarik minat klub Jerman, Schalke 04. Pada tahun 2007, ia menandatangani kontrak empat tahun dengan Schalke 04. Gol pertamanya di Bundesliga, melalui tendangan bebas melawan Werder Bremen, dinominasikan sebagai "Goal of the Month" di televisi Jerman. Pada 31 Agustus 2009, ia kembali ke klub lamanya, Danubio, dengan status pinjaman hingga 30 Juni 2010. Pada 30 Juli 2010, ia bergabung dengan klub Serie A yang baru dipromosikan, Lecce. Setelah Lecce terdegradasi pada akhir musim 2011-2012, Grossmüller kembali ke Uruguay dan bergabung dengan C.A. Peñarol pada 22 Agustus 2012.
Di level internasional, Grossmüller melakukan debutnya bersama tim nasional Uruguay melawan Meksiko pada tahun 2003. Meskipun tidak banyak informasi yang diberikan tentang karir internasionalnya, kehadirannya di tim nasional menunjukkan kualitas dan kemampuannya sebagai pemain sepak bola.
Carlos Grossmüller adalah seorang pemain sepak bola yang memiliki pengalaman bermain di berbagai klub di Uruguay, Jerman, dan Italia. Meskipun tidak mencapai kesuksesan besar dalam karir klubnya, ia tetap menjadi sosok yang dihormati dan diakui dalam dunia sepak bola. Setelah pensiun sebagai pemain, Grossmüller telah beralih menjadi seorang manajer sepak bola, menunjukkan dedikasinya yang berkelanjutan untuk olahraga yang dicintainya.