Setelah dilepas oleh Palermo pada Juni 2004, Atzori memutuskan untuk pensiun dari sepak bola dan beralih ke karir manajemen. Ia menjadi asisten Silvio Baldini di Parma. Ia kemudian mengikuti Baldini di Lecce (2005-2006) dan Catania (2007-2008), namun keduanya berakhir dengan Baldini dipecat di tengah musim. Setelah Baldini dipecat dari Catania pada April 2008, Atzori memutuskan untuk tetap tinggal di bawah pelatih baru Walter Zenga. Pada Juni 2008, Atzori meninggalkan Catania untuk menerima tawaran menjadi pelatih kepala Ravenna, klub Lega Pro Prima Divisione yang sebelumnya ia perkuat sebagai pemain selama empat musim. Ia membawa Ravenna melalui musim yang sangat mengesankan dan berhasil masuk ke babak play-off promosi, tetapi Ravenna dikalahkan oleh Padova di babak semifinal. Pada 10 Juni 2009, Atzori menerima tawaran untuk kembali ke Catania, kali ini sebagai pelatih kepala, untuk musim 2009-2010. Namun, masa kepelatihannya di Catania hanya berlangsung lima belas pertandingan, karena ia dipecat pada 8 Desember karena hasil yang buruk.
Pada 16 Juni 2010, klub Serie B Reggina mengumumkan Gianluca Atzori sebagai pelatih kepala baru klub, menggantikan Roberto Breda. Pada 9 Juni 2011, Atzori diangkat sebagai pelatih kepala baru Sampdoria setelah klub tersebut terdegradasi ke Serie B, dengan menandatangani kontrak dua tahun. Namun, setelah awal musim yang mengecewakan, dengan Sampdoria berada di posisi ketujuh meskipun dijagokan sebagai salah satu kandidat promosi langsung utama selama pramusim, Atzori akhirnya dipecat pada 13 November 2011. Pada 4 Januari 2013, ia diangkat sebagai pelatih baru Spezia di Serie B menggantikan Michele Serena yang dipecat. Namun, masa kepelatihannya di Spezia hanya berlangsung singkat karena ia dipecat beberapa minggu kemudian karena hasil yang buruk dan digantikan oleh Luigi Cagni.
Pada Juni 2013, ia diangkat sebagai pelatih kepala klub Serie B Reggina, yang menandai periode keduanya di klub Calabria tersebut. Ia dipecat pada Oktober 2013 dan digantikan oleh Fabrizio Castori, namun kemudian dipulihkan pada Desember 2013. Ia kemudian menjadi pelatih kepala klub Serie B Pro Vercelli dari Desember 2017 hingga Januari 2018, dalam periode singkat namun tidak berhasil memimpin tim dengan baik.
Pada 27 September 2019, ia dipekerjakan oleh klub Serie C Imolese. Ia meninggalkan Imolese pada akhir musim 2019-2020. Pada 17 Juni 2021, Atzori diangkat sebagai pelatih kepala klub Liga Premier Malta Floriana. Pada 10 Mei 2023, setelah dua tahun bersama klub Malta tersebut di mana ia memenangkan Piala FA Malta 2021-2022, Atzori berpisah dengan Floriana. Ia kemudian mengungkapkan bahwa ia meninggalkan klub tersebut karena belum menerima gaji sejak Januari 2023, meskipun masih memiliki satu tahun kontrak dengan Floriana.
Sebagai pelatih, Atzori berhasil memenangkan Piala FA Malta 2021-2022 bersama Floriana.