Toulalan juga bermain untuk tim nasional Prancis baik di level senior maupun beberapa level pemuda. Ia melakukan debut internasionalnya pada Oktober 2006 dan mewakili negaranya dalam dua turnamen internasional, yaitu Euro 2008 dan Piala Dunia 2010.
Karir Klub
Awal Karir
Lahir di Nantes, Toulalan adalah produk dari akademi pemuda Nantes setempat dan melakukan debut bersama tim utama pada musim 2001-2002 dalam pertandingan Derby Breton melawan Rennes, masuk sebagai pemain pengganti dalam kemenangan 3-1. Ia kemudian tampil dalam pertandingan Piala UEFA bersama tim utama sebelum kembali ke tim cadangan. Selama dua musim berikutnya, partisipasi Toulalan bersama tim utama sangat terbatas. Barulah pada musim 2004-2005, ia berhasil membuktikan dirinya sebagai gelandang yang tangguh. Pada musim ini, Toulalan juga mencetak satu-satunya golnya untuk Nantes dalam kemenangan 2-0 melawan Strasbourg. Berkat penampilannya tersebut, ia dinobatkan sebagai Pemain Muda Terbaik Ligue 1 UNFP dan terpilih dalam Tim Terbaik Liga. Namun, meski penampilan Toulalan yang mengesankan, Nantes hanya finis satu peringkat di atas zona degradasi, yaitu peringkat ke-17. Ia melanjutkan musim yang solid pada musim 2005-2006 sebelum memutuskan untuk pindah ke tempat lain.
Olympique Lyonnais
Setelah musim 2004-2005, Lyon yang saat itu telah menjadi juara Ligue 1 sebanyak tiga kali sangat tertarik dengan Toulalan, menawarkan hingga €10 juta untuk jasa pemain tersebut, namun ditolak oleh Nantes. Setelah musim 2005-2006, kepergian Mahamadou Diarra ke Real Madrid dan Jérémy Clément ke Rangers membuat Lyon semakin berusaha untuk mendapatkan Toulalan, yang mereka anggap sebagai pengganti yang sempurna untuk Diarra. Setelah seminggu negosiasi, pada 17 Mei 2006, Nantes setuju untuk membayar biaya transfer sebesar €7 juta, sementara Toulalan setuju untuk kontrak empat tahun yang membuatnya menjadi pemain pertama Lyon pada musim panas tersebut. Karena nomor 17 yang ia kenakan di Nantes telah pensiun oleh Lyon sebagai penghormatan kepada almarhum Marc-Vivien Foé, Toulalan diberikan nomor punggung 28.
Toulalan melakukan debut kompetitifnya untuk Lyon melawan mantan klubnya Nantes, bermain selama 90 menit penuh dalam kemenangan 3-1. Ia menjadi komponen kunci selama musim tersebut, membantu Lyon meraih gelar juara liga keenam berturut-turut. Toulalan membentuk pasangan tengah dengan Juninho dari Brasil, Kim Källström dari Swedia, dan gelandang Portugal Tiago yang memungkinkan tim memenangkan liga dengan selisih 17 poin yang besar.
Berkat penampilannya pada musim 2007-2008, Toulalan masuk dalam empat nominasi untuk penghargaan Pemain Terbaik Ligue 1 UNFP, meskipun bermain di posisi gelandang bertahan. Penghargaan tersebut akhirnya diberikan kepada rekannya, Karim Benzema.
Penampilan Toulalan tidak luput dari perhatian klub-klub lain. Setelah musim berakhir, Toulalan dikaitkan dengan klub-klub Inggris seperti Arsenal dan Chelsea, yang keduanya percaya bahwa pemain ini akan menjadi pengganti yang sempurna untuk Patrick Vieira dan Claude Makélélé yang telah pergi. Manajer Arsenal, Arsène Wenger, telah mengirim rekannya sesama Prancis dan pengamat Arsenal, Gilles Grimandi, ke Prancis berkali-kali untuk mengamati pemain ini. Namun, Toulalan merendahkan minat tersebut, menyatakan bahwa ia bahagia di Lyon. Pada 7 Maret 2008, gelandang ini membuktikan pernyataannya dengan menandatangani perpanjangan kontrak yang akan membuatnya bertahan di klub hingga 2013. Pada 13 Januari 2010, Toulalan mencetak gol pertamanya dalam karirnya untuk Lyon.