Pada tanggal 31 Agustus 2013, Théophile-Catherine bergabung dengan Cardiff City, yang baru saja promosi ke Liga Premier, dengan kontrak selama empat tahun dengan biaya dilaporkan sebesar €2,4 juta (£2,1 juta). Ia melakukan debutnya dua minggu kemudian, bermain penuh 90 menit dalam pertandingan imbang 1-1 melawan Hull City. Pada tanggal 18 Agustus 2014, Théophile-Catherine kembali ke Ligue 1 ketika ia bergabung dengan Saint-Étienne dengan status pinjaman hingga akhir musim 2014-2015 dengan opsi pembelian. Pada 15 Juni 2015, Saint-Étienne mempermanenkan kepindahannya selama tiga tahun dengan biaya yang diyakini sekitar €2 juta (£1,45 juta). Selama empat tahun di Stade Geoffroy-Guichard, Théophile-Catherine tampil dalam 142 pertandingan dan mencetak satu gol pada tanggal 2 April 2016 dalam kemenangan 2-0 melawan Gazélec Ajaccio.
Pada Juni 2018, Théophile-Catherine pindah ke Dinamo Zagreb dengan kontrak selama tiga tahun. Ia melakukan debutnya di Liga Sepak Bola Kroasia pada tanggal 17 Agustus dan mencetak gol dalam kemenangan kandang 2-1 melawan Osijek. Pada Juni 2020, ia menandatangani kontrak baru selama tiga tahun. Namun, ia meninggalkan klub pada akhir musim 2022-2023 karena kontraknya tidak diperpanjang. Meskipun begitu, setelah menjadi pemain bebas selama tiga bulan, dan karena performa buruk para bek klub, ia kembali bergabung dengan Dinamo pada Oktober 2023.
Secara statistik karir, hingga pertandingan yang dimainkan pada tanggal 12 November 2023, Théophile-Catherine telah mencatatkan berbagai prestasi. Selama bersama Rennes, ia memenangkan Coupe Gambardella pada tahun 2008. Bersama Dinamo Zagreb, ia meraih gelar Prva HNL pada musim 2018-2019, 2019-2020, 2020-2021, dan 2021-2022. Ia juga memenangkan Piala Kroasia pada musim 2020-2021 dan Piala Super Kroasia pada tahun 2019.